Duffova reakce

Aktuální verze stránky ještě nebyla zkontrolována zkušenými přispěvateli a může se výrazně lišit od verze recenzované 16. července 2019; kontroly vyžadují 2 úpravy .

Duffova reakce  - formylace fenolů působením urotropinu v kyselém prostředí probíhá převážně v ortho -poloze k hydroxylové skupině, fenoly s obsazenými ortho -polohami tvoří za reakčních podmínek para -formylové deriváty . Byl navržen jako způsob formylace fenolů v roce 1932 Duffem [1] a později rozšířen na aromatické aminy a alkylareny.

Mechanismus reakce

Duffova reakce je vícestupňová a začíná protonací urotropinu za vzniku elektrofilního methyleniminového meziproduktu, po které následuje elektrofilní protonová substituce na aromatickém jádře . Další krok je stejný jako druhý krok Sommleovy reakce : výsledný benzylamin se oxiduje methyleniminem nebo methyleniminovou skupinou urotropinu za vzniku Schiffovy báze, která se hydrolyzuje na aldehyd:

Vznik benzylaminu a Schiffovy báze během reakce zaznamenal Duff, který během formylace β-naftolu izoloval a identifikoval meziprodukt 2,2'-dihydroxy-1-naftyliden-1-naftylmethylamin [2] .

Příklady

Použitelnost a úpravy

V původní verzi reakce navržené Duffem se směs fenolu a urotropinu zahřívá v ledové kyselině octové, načež se výsledná Schiffova báze (kterou lze často izolovat) [2] hydrolyzuje vodným roztokem kyseliny.

Do reakce vstupují alkoxy- a chlorfenoly a naftoly, zatímco formylace probíhá v poloze o nebo , jsou-li obě polohy obsazeny, v poloze p, kyselina salicylová za těchto podmínek poskytuje směs o- a p - formylačních produktů. . Výtěžky jsou malé a dosahují 10-45 %.

Modifikací metody je použití kyseliny trifluoroctové jako kyselého katalyzátoru , v tomto případě je možná formylace fenolů, alkyl- a alkoxybenzenů a difenyletheru se středními a dobrými výtěžky (95 % v případě 2,6-dimethylfenolu) , k formylaci fenolů v tomto případě dochází především v p -poloze [3] .

Poznámky

  1. Duff, JC; EJ Bills. Reakce mezi hexamethylentetraminem a fenolickými sloučeninami. Část I. Nový způsob přípravy 3- a 5-aldehydosalicylových kyselin  //  Journal of the Chemical Society : deník. - Chemická společnost , 1932. - 1. leden ( č. 0 ). - S. 1987-1988 . — ISSN 0368-1769 . - doi : 10.1039/JR9320001987 .
  2. 1 2 Duff, JC; EJ Bills. Reakce mezi hexamethylentetraminem a fenolickými sloučeninami. Část II. Tvorba fenolických aldehydů. Charakteristické chování p-nitrofenolu  //  Journal of the Chemical Society : deník. - Chemická společnost , 1934. - 1. leden ( č. 0 ). - S. 1305-1308 . — ISSN 0368-1769 . - doi : 10.1039/JR9340001305 .
  3. Smith, William E. Formylace aromatických sloučenin hexamethylentetraminem a kyselinou trifluoroctovou  // The  Journal of Organic Chemistry : deník. - 1972. - Sv. 37 , č. 24 . - str. 3972-3973 . — ISSN 0022-3263 . - doi : 10.1021/jo00797a057 .