Povrch potenciální energie

Povrch potenciální energie se používá k popisu energie systému, zejména souboru atomů, z hlediska určitých parametrů, obvykle souřadnic atomů. Povrch může definovat energii jako funkci jedné nebo více souřadnic. Pokud existuje pouze jedna souřadnice, pak se povrch nazývá křivka potenciální energie nebo energetický profil.

V některých případech je užitečné použít analogii s krajinou: pokud má systém dva stupně volnosti, pak lze energetickou hodnotu reprezentovat jako výšku závislou na dvou souřadnicích. [jeden]

Pojem potenciálního energetického povrchu se uplatňuje ve fyzice a chemii zejména v teoretických sekcích těchto oborů a lze jej využít k teoretickému studiu vlastností atomových struktur, např. k určení minimálního energetického tvaru pro molekulu nebo k vypočítat rychlost chemických reakcí.

Matematické definice a výpočty

Geometrii množiny atomů lze popsat vektorem r , jehož prvky znázorňují uspořádání atomů. Vektor r může být množinou kartézských souřadnic atomů nebo množinou meziatomových vzdáleností a úhlů.

Při známém r je energie funkcí E ( r ) pro všechny uvažované hodnoty r . Pomocí analogie s krajinou můžeme hodnotu E považovat za výšku „energetické krajiny“, tedy jako míru výšky potenciální energetické plochy.

Pro studium chemických reakcí využívajících povrch potenciální energie v závislosti na poloze atomů je nutné vypočítat energii pro každé uvažované relativní uspořádání částic. Metody pro výpočet energie pro konkrétní relativní uspořádání částic jsou popsány v článcích o počítačové chemii , se zvláštním důrazem na nalezení přibližné hodnoty energie E ( r ) pro získání informací o energii a poloze částic s vysokým rozlišením.

Pro velmi jednoduché chemické systémy nebo při zjednodušujících předpokladech o interakci atomů je někdy možné použít analytické výrazy pro energii jako funkci uspořádání atomů. Příkladem je London-Eyring-Polanyi-Sato potenciál [2] [3] [4] pro systém H + H 2 jako funkce tří vzdáleností HH.

Pro složitější systémy je výpočet energie určitého uspořádání atomů často příliš složitým výpočetním úkolem, takže je obtížné získat povrchové body s vysokým rozlišením. Pro takové systémy je možným přístupem vypočítat pouze redukovaný počet bodů na povrchu a poté použít interpolační metodu, jako je Shepardova interpolace . [5]

Aplikace

Povrch potenciální energie je vhodným nástrojem pro studium molekulární geometrie a dynamiky chemických reakcí. Na povrchu se vypočítají pouze požadované body. Obecně jsou body klasifikovány podle hodnot první a druhé derivace energie s ohledem na souřadnice, to znamená podle velikosti gradientu a zakřivení. Stacionární body (s nulovým gradientem) mají fyzikální význam: energetické minimum odpovídá fyzikálně stabilním vzorkům a sedlové body odpovídají přechodovým stavům, bod s nejvyšší výškou je reakční souřadnice.

Povrchy přitažlivosti a odpuzování

Povrchy s potenciální energií pro chemické reakce lze klasifikovat jako atraktivní a odpudivé povrchy ve srovnání s velikostí délek chemických vazeb. [6] [7] Pro reakci typu A + B–C → A–B + C je nárůst délky vazby A–B definován jako R* AB = R AB − R 0 AB , kde R AB je A– délka vazby B v přechodném stavu a R 0 AB v molekule reakčního produktu. Podobně pro vazbu, která se rozbije během reakce, R* BC = R BC − R 0 BC , kde R 0 BC označuje molekulu reaktantu. [osm]

Pro exotermické reakce je povrch potenciální energie v R* AB > R* BC takový, že přechodového stavu je dosaženo, když se reaktanty přiblíží k sobě. Po přechodném stavu se délka chemické vazby A–B dále zmenšuje, přičemž většina uvolněné energie se přemění na energii vibrační. [8] [9] Příkladem je harpunový mechanismus K + Br 2 → K—Br + Br. [8] Molekuly reakčního produktu, převedené vlivem vibrací do excitovaného stavu, lze detekovat infračervenou chemiluminiscencí . [10] [11]

Povrch potenciální energie pro reakci H + Cl 2 → HCl + Cl je takový, že R* HCl < R* ClCl a přechodového stavu je dosaženo, když jsou produkty reakce separovány. [8] [9] U reakce, ve které je atom A (v tomto případě H) lehčí než B a C, se energie reakce uvolňuje především jako kinetická energie reakčních produktů. [8] U reakce jako F + H 2 → HF + H, kde je atom A těžší než B a C, dochází ke smíšenému uvolňování energie, a to jak vibrační, tak vytěsňovací energie. [osm]

U endotermických reakcí určuje typ povrchu typ energie, která je v průběhu reakce nejúčinnější. [12]

Historie

Koncept potenciálního energetického povrchu pro chemické reakce poprvé navrhl francouzský fyzik René Marcelin v roce 1913. [13] První semiempirický výpočet povrchu potenciální energie předložili pro reakci H + H 2 Henry Eyring a Michael Polanyi v roce 1931. Eyring použil povrchy potenciální energie k výpočtu konstant reakční rychlosti v teorii přechodových stavů v roce 1935.

Poznámky

  1. Potenciálně-energetický (reakční) povrch v Compendium of Chemical Terminology, 2nd ed. ("Zlatá kniha"). Archivováno 22. prosince 2016 na Wayback Machine Zkompilovali AD McNaught a A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997)
  2. Sato, S. A New Method of Drawing the Potential Energy Surface   // Bulletin of the Chemical Society of Japan : deník. - 1955. - Sv. 28 , č. 7 . — S. 450 . - doi : 10.1246/bcsj.28.450 . O nové metodě kreslení povrchu potenciální energie  //  Journal of Chemical Physics  : časopis. - 1955. - Sv. 23 , č. 3 . — S. 592 . - doi : 10.1063/1.1742043 . — .
  3. Keith J. Laidler , Chemical Kinetics (3. vydání, Harper & Row 1987) s. 68-70 ISBN 0-06-043862-2
  4. Steinfeld JI, Francisco JS a Hase WL Chemická kinetika a dynamika (2. vyd., Prentice-Hall 1998) s. 201-2 ISBN 0-13-737123-3
  5. Přesun nejmenších čtverců vylepšená Shepardova interpolace pro rychlé pochody a strunné metody, Burger SK1, Liu Y, Sarkar U, Ayers PW, J Chem Phys. 2009 130(2) 024103. doi: 10.1063/1.2996579.
  6. Atraktivní potenciálně-energetický povrch v Compendium of Chemical Terminology, 2nd ed. ("Zlatá kniha"). Archivováno 3. března 2016 na Wayback Machine Zkompilovali AD McNaught a A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997)
  7. Repulsive potenciál-energetický povrch v Compendium of Chemical Terminology, 2nd ed. ("Zlatá kniha"). Archivováno 3. března 2016 na Wayback Machine Zkompilovali AD McNaught a A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997)
  8. 1 2 3 4 5 6 Keith J. Laidler , Chemical Kinetics (3. vydání, Harper & Row 1987) s. 461-8 ISBN 0-06-043862-2
  9. 1 2 Steinfeld JI, Francisco JS a Hase WL Chemická kinetika a dynamika (2. vyd., Prentice-Hall 1998) s. 272-4 ISBN 0-13-737123-3
  10. Steinfeld JI, Francisco JS a Hase WL Chemická kinetika a dynamika (2. vyd., Prentice-Hall 1998) str. 263 ISBN 0-13-737123-3
  11. Atkins P. a de Paula J. Physical Chemistry (8. vyd., WHFreeman 2006) str. 886 ISBN 0-7167-8759-8
  12. Atkins P. a de Paula J. Physical Chemistry (8. vyd., WHFreeman 2006) s. 889-890 ISBN 0-7167-8759-8
  13. Computational Chemistry: Introduction to the Theory and Applications of Molecular and Quantum Mechanics Archived 27. prosince 2018 na Wayback Machine Errol G. Lewars , 2nd ed. (Springer 2011) str . 21 ISBN 978-9048138616