Brook se přeskupuje

Aktuální verze stránky ještě nebyla zkontrolována zkušenými přispěvateli a může se výrazně lišit od verze recenzované 13. října 2019; kontroly vyžadují 3 úpravy .

Brook přesmyk  je reakce v organické chemii ve kterém organosilyl skupina se stěhuje z atomu uhlíku k atomu kyslíku přilehlé hydroxyl skupiny . Silylether je konečný produkt. Tento proces probíhá za působení báze [1] . Reakce je pojmenována podle kanadského chemika Adriana Gibbse Brooka (nar. 1924).

Substituenty na atomu křemíku mohou být alifatické (např. methyl) nebo aromatické (fenyl). Alkohol může být sekundární nebo terciární s alifatickými nebo aromatickými skupinami. Báze může být amin , hydroxid sodný , organolithná sloučenina nebo slitina alkalického kovu (například sodík - draslík ).

Mechanismus reakce

Prvním krokem v tomto procesu je odstranění protonu z hydroxylové skupiny pomocí báze. Dále výsledný alkoxyanion působí jako nukleofil a nahrazuje methylenovou skupinu na atomu křemíku. Jako přechodný stav pro tuto fázi byl navržen tříčlenný cyklus s rostoucím řádem vazby Si-O a rozrušující se vazba Si-C. Výsledný karbanion rychle připojí proton z vhodného zdroje, jako je rozpouštědlo, a změní se na neutrální produkt - silylether.

Bylo zjištěno, že entalpie aktivace pro reakci (trimethylsilyl)methylfenylmethanolu je relativně malá a zároveň entropie aktivace má velkou zápornou hodnotu. To potvrzuje předpoklad cyklického přechodového stavu. Hammettovy konstanty pro řadu para-substituovaných fenylmethanolů ukazují, že zavedení akceptorů stabilizuje negativní náboj v meziproduktu a urychlí reakci.

Hnací silou Brookova přeskupení je vytvoření silné vazby Si-O. V průběhu reakce se spotřebuje 451 + 427 = 878 kJ / mol na rozbití vazeb Si-C a OH , ale uvolní se 809 (Si-O) + 338 (CH) = 1147 kJ / mol.

Přeskupení probíhá se zachováním konfigurace atomu křemíku, což dokazuje následující Waldenův cyklus:

(+)-Silylhydrid reaguje s chlorem za vzniku odpovídajícího silylchloridu při zachování konfigurace chirálního centra . Následuje nukleofilní substituční reakce s difenylmethyllithiem, která probíhá s převrácením konfigurace. Dále, během bromace a hydrolýzy se konfigurace nemění. Dalším krokem je Brookovo skutečné přeskupení. Nakonec redukce lithiumaluminiumhydridem (která probíhá bez změny konfigurace reakčního centra) vede k (-) enantiomeru výchozí sloučeniny.

Variace

Jsou známy případy Brookova přesmyku v acylsilanech [2] . U některých silyletherů je možné Brookovo zpětné přeskupení [3] .

Aplikace

K. Takeda vyvinul metodu stereoselektivní syntézy osmičlenných kruhů (jedna z nejobtížněji dosažitelných) pomocí tandemu Brookova přesmyku a [3+4]-anulace [4] .

Poznámky

  1. A. G. Brook. Molekulární přeuspořádání organokřemičitých sloučenin  //  Accounts of Chemical Research : deník. - 1974. - Sv. 7 , č. 3 . - str. 77-84 . doi : 10.1021 / ar50075a003 .
  2. Patrocinio, Amauri F. a Moran, Paulo J.S. Acylsilany a jejich aplikace v organické chemii . J Braz. Chem. Soc., 2001, sv. 12, č. 1, s. 07-31. ISSN 0103-5053. Online článek Archivováno 29. září 2007 na Wayback Machine
  3. Stereochemie cyklizace 4-(t-butyldimethyl)siloxy-5-hexenyllithia: cis-selektivní uzavření kruhu doprovázené retro-[1,4]-Brookovým přesmykem William F. Bailey a Xinglong Jiang ARKIVOC 2005 (vi) 25 -32 Článek online  (nedostupný odkaz)
  4. Takeda, K., Savada, Y., Sumi, K. Stereoselektivní tvorba osmičlenných karbocyklů by Brookovým přesmykem zprostředkovaná [3+4] annulace   // Org . Lett. : deník. - 2002. - Sv. 4 . - S. 1031-1033 . - doi : 10.1021/ol0256318 .