NV centrum

NV-centrum ( anglicky  dusík-vacancy center ) nebo dusíkem substituovaná vakance v diamantu  je jednou z četných bodových defektů diamantu: porušení struktury krystalové mřížky diamantu , ke kterému dochází, když je atom uhlíku odstraněn z místa mřížky a výsledná vakance je vázána na atom dusíku .

Jedinečnost defektu spočívá ve skutečnosti, že jeho vlastnosti jsou téměř podobné vlastnostem atomu , ať už je „zamrzlý“ v krystalové mřížce diamantu : elektronické spiny jednotlivého centra jsou snadno ovladatelné: světlem ; magnetická , elektrická a mikrovlnná pole ; - který umožňuje zaznamenat kvantovou informaci ( qubity ) na zadní stranu jádra centra . Taková manipulace je možná i při pokojové teplotě; střed má dlouhou (dosahující několika milisekund) dobu uložení indukovaného roztočení polarizace . V současnosti lze NV-centrum považovat za základní logický prvek budoucího kvantového procesoru , nezbytný pro vytvoření kvantového počítače , komunikačních linek s kvantovým bezpečnostním protokolem a dalších aplikací spintroniky [1] [2] .

Středová struktura

Střed NV je defekt v diamantové krystalové mřížce . Tento defekt zahrnuje vakanci mřížky s přidruženým atomem dusíku . Velikost mřížky je 3,56 angstromů ; osa symetrie prochází podél čáry spojující vakanci a atom dusíku (na obrázku znázorněna jako čára [111]).

Metody výzkumu

Ze spektroskopických studií je známo, že tento defekt může mít náboj: negativní (NV − ) nebo neutrální (NV 0 ). Při výzkumu byly použity různé metody: optická absorpce [3] [4] , fotoluminiscence (PL) , elektronová paramagnetická rezonance (EPR) [6] [7] a opticky detekovatelná magnetická rezonance (ODMR) [8] , které lze považovat za hybrid PL a EPR; EPR poskytuje nejpodrobnější obrázek o interakci. Atom dusíku má pět valenčních elektronů : tři z nich jsou kovalentně vázány k blízkým atomům uhlíku ; dva - s volným místem . Další elektron  - střed zachycuje ze "strany" (zřejmě z jiného atomu dusíku ); někdy centrum tento elektron ztratí a stane se neutrálním. [9]

V záporně nabitém centru (NV - ) - je elektron umístěn vedle vakance a tvoří s jedním z jeho valenčních elektronů spinový pár S = 1 . Stejně jako v NV 0  si elektrony vakance vyměňují role a zachovávají úplnou trigonální symetrii. Stát NV je běžně označován jako centrum NV . Elektron se nachází většinu času (90 % ) v blízkosti prázdného místa centra NV. [deset]

Centra NV jsou obvykle náhodně rozptýlena v těle diamantu  - ale implantace iontů umožňuje vytvořit centra na konkrétním místě. [jedenáct]

Energetická struktura úrovní NV-centra

Energetická struktura NV - center byla studována teoreticky a experimentálně. V experimentech byla použita především kombinovaná metoda buzení : metoda elektronové parametrické rezonance a laserového záření .

Hamiltonian

Spin Hamiltonián centra s izotopem dusíku ve vakanci má tvar: [13]

... komentář, který je uveden v tabulce 1.

stůl 1
D a A jemné a hyperjemné štěpící tenzory
Q čtyřpólový tenzor štěpení jader
elektronické a jaderné faktory
Bohrovy magnetony
tabulka 2
D, MHz A, MHz Q, MHz
2870 −2,166 4,945
1420 40

Schéma úrovně  - znázorněno na obrázku. K určení vlastních stavů centra se považuje za molekulu ; ve výpočtech je použita metoda lineární kombinace atomových orbitalů a teorie grup s přihlédnutím k symetriím: jak krystalové struktury diamantu , tak samotné NV. Energetické hladiny jsou označeny podle symetrie skupiny , tj.: , a . [čtrnáct]

Čísla „3“ v ³A a „1“ v 1 A představují počet stavů spinu povolený pro ms : multiplicita spinů v rozsahu od − S do S pro celkem 2 možné stavy S + 1 (pokud S =1 - m s může nabývat hodnot: −1, 0, 1). Úroveň 1 A - předpovězená teorií a hraje důležitou roli při potlačování fotoluminiscence - ale přímé experimentální pozorování tohoto stavu dosud nebylo ...

V nepřítomnosti vnějšího magnetického pole  se elektronové stavy ( zemní a excitované ) štěpí magnetickou interakcí mezi dvěma nepárovými elektrony středu NV : při paralelních spinech elektronů (ms =±1) je jejich energie větší než v případ antiparalelních rotací (m s = 0).

Čím dále jsou elektrony odděleny  , tím slabší je interakce D (přibližně D ~ 1/ r ³). [15] Jinými slovy, menší rozštěpení excitovaného stavu znamená, že elektrony  jsou od sebe vzdálenější . Když je NV − ve vnějším magnetickém poli  , neovlivňuje ani stav ms =0, ani stav 1A (vzhledem k tomu, že S = 0) , ale rozděluje ms =±1 úrovně ; pokud je magnetické pole orientováno podél osy defektu a jeho hodnota dosahuje 1027 gaussů (nebo 508 gaussů ), pak hladiny m s = −1 a m s = 0 v základním (nebo vybuzeném) stavu mají stejnou energii. Zároveň silně interagují prostřednictvím tzv. spin polarizace , která výrazně ovlivňuje intenzitu: optickou absorpci a luminiscenci těchto úrovní. [12]

Abychom tomu porozuměli, musíme mít na paměti, že k přechodům mezi elektronovými stavy dochází při zachování celkového spinu. Z tohoto důvodu jsou přechody ³E↔ 1 A a 1 A↔3A nezářivé a zháší luminiscenci, zatímco přechod m s = −1 ↔ 0 je zakázán v nepřítomnosti pole a stává se povoleným, když se magnetické pole míchá m s = −1 am s =0 úrovní základního stavu. Výsledkem je, že intenzita luminiscence může být silně modulována magnetickým polem.

Excitovaný stav ³E je navíc rozdělen v důsledku orbitální degenerace a interakce spin-orbita. Toto štěpení může být modulováno vnějším statickým polem, buď elektrickým nebo magnetickým. [16] [17]

Vzdálenost mezi úrovněmi a spadá do mikrovlnného rozsahu (~2,88 GHz ). Ozářením centra mikrovlnným polem lze změnit populaci podúrovní základního stavu, a tím modulovat intenzitu luminiscence. Tato technika se nazývá metoda elektronové paramagnetické rezonance .

Síla přechodového oscilátoru

Přechod ze základního tripletového stavu A3 do excitovaného tripletového stavu E3 má velkou sílu oscilátoru: 0,12 (pro srovnání: řada D1 Rb 87 má 0,6956), což usnadňuje detekci tohoto přechodu optickými metodami. Přestože jemná struktura excitovaného stavu silně závisí na prostředí centra, je známo, že přechod z excitovaného stavu ms =0 ( ³E ) do základního stavu ms =0 ( ³A ) zachovává spin spinu. stavu, přičemž přechod ze stavů m s =±1 ( ³E) v m s =0 (3A) probíhá nezářivým způsobem. Tento přechod se provádí ve dvou fázích: přes singletový stav 1 A.

Dochází také k dodatečnému rozdělení stavů m s =±1, které je výsledkem hyperjemné interakce mezi jadernými a elektronickými spiny. Výsledkem je, že absorpční a luminiscenční spektrum NV - centra sestává z přibližně tuctu úzkých čar oddělených několika MHz-GHz. Intenzitu a polohu těchto čar lze modulovat následujícími způsoby:

Mikrovlnný puls koherentně excituje elektronové spiny centra; stav elektronových spinů je sledován fluorescencí optických přechodů. Dynamické efekty jsou velmi důležité při vytváření kvantových počítačů .

Tenké optické spektrum

Tenké optické spektrum NV centra je určeno několika faktory:

Izotopy 15N a 12C mají jaderné spiny ½ a 0, v tomto pořadí.

Šířka fluorescenčního spektra nulové fononové linie

Šířka fluorescenčního spektra nulové fononové čáry při teplotách T < 10 K je konstantní a rovná se 13 MHz. Jak teplota stoupá, šířka se zvětšuje podle zákona :

kde a . Tato závislost se vysvětluje směšováním spinových stavů v excitovaném stavu . [24]


Výroba

I vysoce čistý přírodní a syntetický (typ IIa) diamant obsahuje malou koncentraci NV center. (Vysoce čistý syntetický diamant je vyroben pomocí chemického napařování (CVD)). Pokud je koncentrace center nedostatečná, pak se vzorky ozařují a žíhají. Ozařování se provádí vysokoenergetickými částicemi (10-80 keV); může to být proud: elektrony, protony, neutrony a částice gama. NV − středy se tvoří v hloubce až 60 µm. Je zajímavé, že NV 0 se většinou vyskytuje do hloubky 0,2 µm. Vytvořená volná místa při pokojové teplotě jsou neaktivní, nicméně se stoupající teplotou (nad 800C) se výrazně zvyšuje jejich pohyblivost. Atom dusíku vložený do mřížky zachycuje jedno z volných míst a vytváří NV − s dalším sousedním volným místem . [25] [26]

Diamant je známý tím, že má ve své mřížce vnitřní napětí, která štěpí, posouvají a rozšiřují úrovně centra NV. Pro detekci úzkých čar (~10 MHz) na přechodu je třeba provést speciální opatření s ohledem na kvalitu krystalu. [27] K tomu se používá vysoce čistý přírodní diamant nebo synteticky vyrobený diamant (typu IIa).

Ke studiu center se obvykle používá konfokální rastrovací mikroskop , který má submikronové rozlišení (~250 nm).

Poznámky

  1. PC Maurer, JR Maze, PL Stanwix, L. Jiang, AV Gorshkov, AA Zibrov, B. Harke, JS Hodges, AS Zibrov, A. Yacoby a kol. Optické zobrazování ve vzdáleném poli a manipulace s jednotlivými spiny s rozlišením nanoměřítek  // Nature Physics  : časopis  . - str. 1-7 . doi : 10.1038 / nphys1774 .
  2. MV Gurudev Dutt, L. Childress, L. Jiang, E. Togan, J. Maze, F. Jelezko, AS Zibrov, PR Hemmer, MD Lukin. Kvantový registr založený na jednotlivých elektronických a jaderných spinových qubitech v diamantu. (anglicky)  // Science: journal. - 2007. - Sv. 1312-1316 . - str. 1-7 . - doi : 10.1126/science.1139831 .
  3. Davies G., Hamer M.F.,. Optical Studies of the 1,945 eV Vibronic Band in Diamond  // Proceedings of the Royal Society of London  . Řada A, Matematické a fyzikální vědy (1934-1990)  : časopis. - 1976. - Sv. 348 . — S. 285 . - doi : 10.1098/rspa.1976.0039 .
  4. Mita Yoshimi. Změna absorpčních spekter v diamantu typu Ib s těžkým ozářením neutrony  (anglicky)  // Physical Review B  : journal. - 1996. - Sv. 53 . — S. 11360 . - doi : 10.1103/PhysRevB.53.11360 .
  5. Loubser JHN, van Wyk JA  Elektronová spinová rezonance ve studiu diamantu  // Reports on Progress in Physics : deník. - 1978. - Sv. 41 . — S. 1201 . - doi : 10.1088/0034-4885/41/8/002 .
  6. Redman D., Brown S., Sands R., Rand S. Spinová dynamika a elektronické stavy NV center v diamantu pomocí EPR a čtyřvlnné směšovací spektroskopie  // Physical Review Letters  : journal  . - 1991. - Sv. 67 . — S. 3420 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.67.3420 .
  7. Gruber, A. Scanning Confokal Optical Microscopy and Magnetic Resonance on Single Defect Centers  //  Science : journal. - 1997. - Sv. 276 . S. 2012 . - doi : 10.1126/science.276.5321.2012 .
  8. Felton S., Edmonds AM, Newton ME, Twitchen DJ Studie elektronové paramagnetické rezonance volné pozice neutrálního dusíku v diamantu  // Physical Review B  : journal  . - 2008. - Sv. 77 . — P. 081201 . - doi : 10.1103/PhysRevB.77.081201 .
  9. P.Neumann, R.Kolesov, B.Naydenov, et al. Kvantový registr založený na spinech spojených elektronů v pevné látce při pokojové teplotě  // Nature Physics  : journal  . - 2010. - Sv. AOP . - str. 1-5 . - doi : 10.1038/NPHYS1536 .
  10. David D. Awschalom, Ryan Epstein a Ronald Hanson. Diamond Age of Spintronics  // Scientific American  . - Springer Nature , 2007. - říjen. — S. 90 .
  11. 1 2 Fuchs GD, Dobrovitski VV, Hanson R., Batra A., Weis CD, Schenkel T., Awschalom DD,. Excited-State Spectroscopy Using Single Spin Manipulation in Diamond  (anglicky)  // Physical Review Letters, : journal. - 2008. - Sv. 101 . — S. 117601 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.101.117601 .
  12. M. Steiner, P. Neumann, J. Beck, F. Jelezko a J. Wrachtrup. Univerzální vylepšení věrnosti optického čtení spinů jednotlivých elektronů na dusíkové vakuaci v diamantu  //  Phys.Rev B: journal. — Sv. 81 . — S. 035205 . - doi : 10.1103/Phys.RevB.81.035205 .
  13. Seznam krystalografických skupin
  14. Loubser, JHN; Wyk, JA van (1978), Reports on Progress in Physics 41: 1201. doi:10.1088/0034-4885/41/8/002.
  15. 1 2 Tamarat, Ph.; Gaebel, T.; Rabeau, J.; Khan, M.; Greentree, A.; Wilson, H.; Hollenberg, L.; Prawer, S. a kol. Stark Shift Control of Single Optical Centers in Diamond  (anglicky)  // Physical Review Letters  : journal. - (2006).. - Sv. 97 . — S. 083002 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.97.083002 .
  16. 1 2 3 4 Spin-flip a spin-zachovávající optické přechody centra dusíkové vakance v diamantu  // New  Journal of Physics  : journal. - 2008. - Sv. 10 . — S. 045004 . - doi : 10.1088/1367-2630/10/4/045004 .
  17. C. Santori1, P. Tamarat, P. Neumann, J. Wrachtrup, D. Fattal, RG Beausoleil, J. Rabeau, P. Olivero, AD Greentree, S. Prawer, F. Jelezko a Philip Hemmer. Koherentní populační zachycení jednotlivých spinů v diamantu při optickém buzení   : časopis . - 2006. - Sv. 97 . — S. 247401 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.97.247401 .
  18. Hanson R., Gywat O., Awschalom D.D.,. Manipulace při pokojové teplotě a dekoherence jednoho otočení diamantu  (anglicky)  // Physical Review B  : journal. - 2006. - Sv. 74 . — S. 161203 . - doi : 10.1103/PhysRevB.74.161203 .
  19. Dutt MVG, Childress L., Jiang L., Togan E., Maze J., Jelezko F., Zibrov AS, Hemmer PR, Lukin MD Quantum Register Based on Individual Electronic and Nuclear Spin Qubits in   Diamond // - 2007. - Sv. 316 . — S. 1312 . - doi : 10.1126/science.1139831 .
  20. Childress L., Gurudev Dutt MV, Taylor JM, Zibrov AS, Jelezko F., Wrachtrup J., Hemmer PR, Lukin MD Coherent Dynamics of Coupled Electron and Nuclear Spin Qubits in Diamond  //  Science : journal. - 2006. - Sv. 314 . — S. 281 . - doi : 10.1126/science.1131871 .
  21. Batalov A., Zierl C., Gaebel T., Neumann P., Chan I.-Y., Balasubramanian G. Hemmer PR, Jelezko F., Wrachtrup J.,. Časová koherence fotonů emitovaných centry defektů s jedním dusíkem v diamantu pomocí optických Rabi-oscilace  // Physical Review Letters  : journal  . - 2008. - Sv. 100 _ — P. 077401 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.100.077401 .
  22. Jelezko F., Gaebel T., Popa I., Gruber A., ​​​​Wrachtrup J.,. Pozorování koherentních oscilací při spinu jediného elektronu  // Physical Review Letters  : journal  . - 2004. - Sv. 92 . — P. 076401 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.92.076401 .
  23. Kai-Mei C. Fu, Charles Santori, Paul E Barclay, Lachlan J. Rogers, Neil B. Manson a Raymond G. Beausoleil, Phys.Rev.Lett. 103 , 256404 (2009)
  24. Lang AR, Moore M., Makepeace APW, Wierzchowski. On the Dilatation of Synthetic Type Ib Diamond by Substitutional Nitrogen Impurity  (anglicky)  // Philosophical Transactions of the Royal Society: Physical and Engineering Sciences (1990-1995) : journal. - 1991. - Sv. 337 . - str. 497 . doi : 10.1098 / rsta.1991.0135 .
  25. K. Iakoubovskii a Guy J. Adriaenssens. Zachycování volných míst defekty v diamantu  //  Journal of Physics: Condensed Matter : deník. - 2001. - Sv. 13 . — S. 6015 . - doi : 10.1088/0953-8984/13/26/316 .
  26. Tamarat, Ph.; Gaebel, T.; Rabeau, J.; Khan, M.; Greentree, A.; Wilson, H.; Hollenberg, L.; Prawer, S.; Hemmer, P. Stark Shift Control of Single Optical Centers in Diamond  (anglicky)  // Physical Review Letters  : journal. - 2006. - Sv. 97 . — S. 083002 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.97.083002 .